臺灣博碩士論文加值系統

水資源的開發與利用，隨著人口與工業快速成長而急遽增加。相對的，水體受污染之情況也日益嚴重。典型之活性碳、零價鐵去除水中污染物結合混凝、沉澱、過濾等程序，其方法包括 ( 1 ) 粉狀活性碳、零價鐵置入混凝池之混和反應槽 ( 2 ) 利用吸附管柱以濾材之推動式反應槽 二種。本研究主旨係研究開發具環境友善之活性碳與零價鐵，將其作為濾材並應用於水中重金屬與環境荷爾蒙之去除，為達成此研究目標，本實驗擬針對一般污染水體之成份製備重金屬 ( 鎘、鉻、銅、鎳、鉛、鋅、砷、汞 ) 之污染水樣，但一般污染水體往往不單只有重金屬污染另外還含有其他環境荷爾蒙，故本實驗擬添加環境荷爾蒙 ( 雙酚A ) 以達模擬汙染水樣之完整性。本研究係建立管柱吸附模式來描述活性碳與零價鐵對污染水體之去除成效，並以Adam’s – Bohart model 、 Thomas model 與 Yoon – Nelson model 三種管柱吸附動力學模擬，探討床體積、濃度、時間等對管柱吸附之影響，並建立完善之資料庫。
研究結果顯示，當管柱規格、流速、濾材之添加克數、環境條件固定時，管柱吸附的飽和程度會依污染水樣之濃度的增加而增加 ， 低濃度之污染水樣 ( 1 ppm ) 其床體積較大，水樣吸附總量較高，在整體吸附過程中飽和速率較慢，而高濃度之污染水樣 ( 100 ppm ) 情況則相反。當吸附實驗中，污染水樣組成份改變 ( 單一金屬污染物、綜合八大金屬污染物、綜合八大金屬 + BPA 污染物 ) 時，複合式污染物之水樣因溶解度與競爭吸附的關係，其吸附情形比單一污染物之水樣來的吸附總量來的低，另外於複合污染物中添加BPA則不會干擾重金屬之吸附，其吸附趨勢與複合式之污染物類似。而當濾材組成比例不同 ( 活性碳 1 : 0 、活性碳 : 零價鐵 1 : 1 、零價鐵 0 : 1 ) 時，以零價鐵與活性碳以1 : 1混合比例之吸附劑最佳，不易達到飽和，吸附總量最多，並優於零價鐵，而活性碳效果較差，且當零價鐵管柱在吸附過程中會因氧化作用而轉換鐵離子，反觀零價鐵與活性碳以1 : 1混合比例之吸附劑在吸附過程中所釋出之鐵離子會被活性碳的部分所吸附，其出流水中鐵離子則比單零價鐵管柱還來的低。另外在相同實驗條件下，進行 Adam’s – Bohart model 、 Thomas model 與 Yoon – Nelson model 作管柱吸附動力學模擬，皆有不錯的模擬效果，各種污染物可藉由三種模式求得之 R2 值，在三種動力學R2中以Adam’s – Bohart model 最為符合本實驗之影響因子，該模式主要以床度高度和進流濃度的改變，對吸附動力常數 ( KAB ) 和吸附劑的關係做分析，其中本次實驗床度高度固定，所以可得知，在本管柱吸附實驗過中以濃度的改變最為影響管柱吸附之飽和速率，此外可由模式中可以得知活性碳及零價鐵對於某些金屬有較佳的吸附效果。

With the rapid growth of population and industry, the development and utilization of water resources increases rapidly. In contrast, the contamination of water is getting worse. The procedures of typical activated carbon, Zero-Valent Iron that removes contaminants from water with coagulation, sedimentation, and filtration all include the following two methods: (1) Adding powdered activatedw、Zero-Valent Iron carbon into the pool of mixed concrete reactor (2) Having the adsorption column to filter the push-type reactor. This research aims to study and develop activated carbon and Zero-Valent Iron that are environmental friendly, and also apply them on the filters to remove metal elements and environmental hormones. To achieve this research, contaminated water with heavy metals (cadmium, chromium, copper, nickel, lead, zinc, arsenic, mercury) was sampled. However, the contaminated water in real is not only polluted with heavy metals, it is also polluted with other environmental hormones. As a result, to simulate the contaminated water, the environmental hormone (bisphenol A) was added. This research establishes the effectiveness standards of column adsorption on activated carbon and Zero-Valent Iron. Through the simulation of column adsorption of Adam’s-Bohart model, Thomas model and Yoon-Nelson model, this research also explores the affects from volume, concentration, and time.
The result shows that when the conditions of volume spec., speed of low, and addition of filtering elements are fixed, the saturation level of column adsorption increased with the concentration of sampled contaminated water. The sampled contaminated water with low concentration has bigger bed volume, its total adsorption quantity is higher, and in the process of overall adsorption, its rate of saturation is slower, but the sampled contaminated water with highly concentration (100 ppm) has the reversal. In the experiment of adsorption, when the components (ex. mono-metal pollutant, miscellaneous metal pollutants, and BPA pollutants) of sampled contaminated water are changed, due to the correlation between solubility and absorption of compound sampled contaminated water competes, its overall absorption quantity is lower than the sample’s from mono-pollutant. In addition, the addition of BPA in the compound pollutant doesn’t obstruct the adsorption of heavy metals, and its adsorption trend is similar to the one of the compound pollutants’.
When the component and proportion (activated carbon 1: 0、activated carbon: Zero-Valent Iron 1: 1、 Zero-Valent Iron 0︰1) of the filter differentiate, the best adsorption composition ratio found is 1: Zero-Valent Iron and activated carbon mixed, it can have the best adsorption and is difficult to reach saturation. Its maximum amount of adsorption is better than Zero-Valent Iron, and activated carbon is less effective. Besides, in the procedure of adsorption, the Zero-Valent Iron columns, due to oxidation, will release iron ions. In comparison with the ratio of 1:1 Zero-Valent Iron and activated carbon, the iron ions in the process will be adsorbed by the activated carbon. The amount of iron ions in out water is lower than Zero-Valent Iron columns’. Under the same experimental circumstances, the dynamics of adsorption of Adam''s - Bohart model, Thomas model and Yoon - Nelson model for the adsorption column is also simulated. There are some good simulation results. Any kind of pollutants can get R2 values through these three models, and the dynamics to these three models in R2 values, the Adam''s - Bohart model is the most consistent with the impact factor of this experiment. The model is mainly into the relationship analysis of the dynamic adsorption constants (KAB) between the stream bed height and the degree of concentration changes. When the stream bed height is fixed, in the experiment of adsorption column, the saturation rate is mostly affected by the concentration density variation, and activated carbon and Zero-Valent Iron indeed have better adsorption to some metals.

總目錄
中文摘要 II
Abstract IV
致謝 VII
總目錄 VIII
表目錄 XIII
圖目錄 XVI
第一章 前言 1
1.1 研究緣起 1
1.2 研究目的 2
第二章 文獻回顧 3
2.1環境荷爾蒙 3
2.1.1環境荷爾蒙作用機制 3
2.1.2環境荷爾蒙的來源及分類 4
2.1.3 環境荷爾蒙的影響 6
2.2 雙酚A（Bisphenol-A） 7
2.2.1 雙酚A的影響 8
2.3 重金屬 9
2.3.1 鎘(Cadmium,Cd) 11
2.3.2鉻(Chromium, Cr) 12
2.3.3 鎳(Nickel, Ni) 13
2.3.4 銅(Copper, Cu) 13
2.3.5 鋅(Zinc, Zn) 14
2.3.6 鉛(Lead, Pb) 15
2.3.7 砷（Arsenic,As） 16
2.3.8 汞(Mercury, Hg) 17
2.4 活性碳 17
2.4.1 活性碳之特性 19
2.4.2活性碳的製備程序 20
2.4.3官能基特性 21
2.5吸附原理 21
2.5.1吸附現象之種類 22
2.5.2污染物吸附過程 23
2.5.3影響吸附能力之因子 24
2.6 零價鐵金屬處理技術與發展 27
2.6.1奈米零價鐵的介紹 27
2.6.2零價鐵金屬去除重金屬之研究 28
2.6.3零價鐵金屬去除重金屬之原理 30
2.7吸附動力學 31
2.7.1 Adam’s–Bohart動力學模式 31
2.7.2 Thomas動力學模式 32
2.7.3 The Yoon–Nelson model管柱動力學 33
第三章 實驗材料與方法 34
3.1 實驗材料與設備 34
3.1.1 活性碳 34
3.1.2 零價鐵 35
3.1.3 藥品 36
3.1.4 實驗設備 37
3.2 實驗設計 38
3.3分析方法 40
3.3.1感應耦合電漿光學放射光譜儀(ICP/OES) 40
3.3.2高效能液相層析儀(HPLC) 42
第四章結果與討論 43
4.1活性碳基本特性 43
4.2.1 不同濃度之污染物 44
4.2.2 不同組成之污染物 49
4.2.3 不同吸附材料 64
4.3 Adam’s–Bohart model 78
4.3.1 單一重金屬 78
4.3.2 複合式八大重金屬 80
4.3.3 BPA 81
4.3.4 複合式八大重金屬 + BPA 82
4.4 Thomas model 91
4.4.1 單一重金屬 91
4.4.2 八大綜合重金屬金屬污染物 92
4.4.3 BPA 93
4.4.4 複合金屬污染物 + BPA 94
4.5 Yoon–Nelson model 102
4.5.1單一金屬污染物 102
4.5.2 複合八大重金屬污染物 103
4.5.3 BPA 104
4.5.4 複合金屬污染物 + BPA 105
第五章 結論與建議 113
5.1 結論 113
5.2 建議 114
參考文獻 116

表目錄
表格 1表2-1八大重金屬污染來源(趙，2011) 10
表2-2 物理及化學吸附之區別︰（趙，1983；蔣，1996） 23
表2-3現行重金屬處理技術與零價鐵技術之比較表（石，2007） 28
表2-4以零價鐵處理重金屬之研究（石，2007） 29
表2-5 Adam’s–Bohart model 各參數敘述 31
表2-6 Thomas model 各參數敘述 32
表2-7 Yoon–Nelson model 各參數敘述 33
表3-1塊狀活性碳規格 34
表3- 2零價鐵 35
表3-3實驗用藥品廠牌 36
表3-4實驗用設備廠牌及用途 37
表3-5管柱吸附控制條件 38
表3-6高效能液相層析儀分析條件 42
表4-1活性碳基本特性(趙，2010) 43
表4-2實驗設定條件 44
表4-3活性碳吸附八大金屬綜合飽和之床體積Bed Volume總表 50
表4-4 Adam’s–Bohart model-單一重金屬(1 mg/L)去除率比較 79
表4-5 Adam’s–Bohart model-複合重金屬(1 mg/L)去除率比較 80
表4-6 Adam’s–Bohart model-複合重金屬(10 mg/L)去除率比較 80
表4-7 Adam’s–Bohart model-複合重金屬(100 mg/L)去除率比較 81
表4-8 Adam’s–Bohart model-單一重金屬(1 mg/L)去除率比較 81
表4-9 Adam’s–Bohart model-八大綜合重金屬 + BPA (1 mg/L)去除率比較 82
表4-10 Adam’s–Bohart model-八大綜合重金屬 + BPA (10 mg/L)去除率比較 83
表4-11 Adam’s–Bohart model-八大綜合重金屬 + BPA (100 mg/L)去除率比較 83
表4-12 Thomas model單一重金屬去除率比較 91
表4-13 Thomas model八大綜合重金屬去除率比較 92
表4-14 Thomas model八大綜合重金屬去除率比較 93
表4-16 Thomas modelBPA去除率比較 94
表4-17 Thomas model八大金屬污染物 + BPA 去除率比較 94
表4-18 Thomas model八大金屬污染物 + BPA 去除率比較 95
表4-19 Thomas model八大金屬污染物 + BPA 去除率比較 95
表4-20 The Yoon–Nelson model單一重金屬去除率比較 102
表4-20 The Yoon–Nelson model單一重金屬去除率比較(續) 103
表4-21 The Yoon–Nelson model-複合八大重金屬污染物(1 mg/L)去除率比較 103
表4-22 The Yoon–Nelson model-複合八大重金屬污染物(10 mg/L)去除率比較 104
表4-23 The Yoon–Nelson model-複合八大重金屬污染物(100 mg/L)去除率比較 104
表4-24 The Yoon–Nelson model-BPA去除率比較 105
表4-25 The Yoon–Nelson model-複合八大重金屬+ BPA (1 mg/L)去除率比較 105
表4-26 The Yoon–Nelson model-複合八大重金屬+ BPA (10mg/L)去除率比較 106
表4-27 The Yoon–Nelson model-複合八大重金屬+ BPA (100 mg/L)去除率比較 106

圖目錄
圖2-1 雙酚 A的結構 7
圖2-2 活性碳表面官能基示意圖 21
圖3-1實驗流程圖 39
圖3-2感應耦合電漿原子發射光譜儀主機 41
圖3-3感應耦合電漿原子發射光譜儀主機之霧化室及偵測器 41
圖3-4高效能液相層析儀(HPLC) 42
圖4-1活性碳FTIR圖譜 43
圖4-2活性碳吸附重金屬As三種濃度去除率 45
圖4-3活性碳吸附重金屬Cd三種濃度去除率 45
圖4-4活性碳吸附重金屬Cr三種濃度去除率 46
圖4-5活性碳吸附重金屬Cu三種濃度去除率 46
圖4-6活性碳吸附重金屬Hg三種濃度去除率 47
圖4-7活性碳吸附重金屬Ni三種濃度去除率 47
圖4-8活性碳吸附重金屬Pb三種濃度去除率 48
圖4-9活性碳吸附重金屬Zn三種濃度去除率 48
圖4-10活性碳吸附BPA三種濃度去除率 49
圖4-11活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 1ppm 51
圖4-12活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 10ppm 51
圖4-13活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 100ppm 52
圖4-14活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 1ppm 52
圖4-15活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 10ppm 53
圖4-16活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 100ppm 53
圖4-17活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 1ppm 54
圖4-18活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 10ppm 54
圖4-19活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 100ppm 55
圖4-20活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 1ppm 55
圖4-21活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 10ppm 56
圖4-22活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 100ppm 56
圖4-23活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 1ppm 57
圖4-24活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 10ppm 57
圖4-25活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 100ppm 58
圖4-26活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 1ppm 58
圖4-27活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 10ppm 59
圖4-28活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 100ppm 59
圖4-29活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 1ppm 60
圖4-30活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 10ppm 60
圖4-31活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 100ppm 61
圖4-32活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 1ppm 61
圖4-33活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 10ppm 62
圖4-34活性碳對單一重金屬及八大綜合及八大綜合加BPA 100ppm 62
圖4-35活性碳對BPA及八大綜合加BPA 1ppm BPA的吸附曲線比較圖 63
圖4-36活性碳對BPA及八大綜合加BPA 10ppm BPA的吸附曲線比較圖 63
圖4-38 不同吸附劑吸附八大混合1ppm對As去除率比較圖 65
圖4-39 不同吸附劑吸附八大混合10ppm對As去除率比較圖 65
圖4-40 不同吸附劑吸附八大混合100ppm對As去除率比較圖 66
圖4-41 不同吸附劑吸附八大混合1ppm對Cd去除率比較圖 66
圖4-42 不同吸附劑吸附八大混合10ppm對Cd去除率比較圖 67
圖4-43 不同吸附劑吸附八大混合100ppm對Cd去除率比較圖 67
圖4-44 不同吸附劑吸附八大混合1ppm對Cr去除率比較圖 68
圖4-45 不同吸附劑吸附八大混合10ppm對Cr去除率比較圖 68
圖4-46 不同吸附劑吸附八大混合100ppm對Cr去除率比較圖 69
圖4-47 不同吸附劑吸附八大混合1ppm對Cu去除率比較圖 69
圖4-48 不同吸附劑吸附八大混合10ppm對Cu去除率比較圖 70
圖4-49 不同吸附劑吸附八大混合100ppm對Cu去除率比較圖 70
圖4-50 不同吸附劑吸附八大混合1ppm對Hg去除率比較圖 71
圖4-51 不同吸附劑吸附八大混合10ppm對Hg去除率比較圖 71
圖4-52 不同吸附劑吸附八大混合100ppm對Hg去除率比較圖 72
圖4-53 不同吸附劑吸附八大混合1ppm對Ni去除率比較圖 72
圖4-54 不同吸附劑吸附八大混合10ppm對Ni去除率比較圖 73
圖4-55 不同吸附劑吸附八大混合100ppm對Ni去除率比較圖 73
圖4-56 不同吸附劑吸附八大混合1ppm對Pb去除率比較圖 74
圖4-57 不同吸附劑吸附八大混合10ppm對Pb去除率比較圖 74
圖4-58 不同吸附劑吸附八大混合100ppm對Pb去除率比較圖 75
圖4-59 不同吸附劑吸附八大混合1ppm對Zn去除率比較圖 75
圖4-60 不同吸附劑吸附八大混合10ppm對Zn去除率比較圖 76
圖4-61 不同吸附劑吸附八大混合100ppm對Zn去除率比較圖 76
圖4-62 不同吸附劑吸附八大混合1ppm Fe濃度比較圖 77
圖4-63 不同吸附劑吸附八大混合10ppm Fe濃度比較圖 77
圖4-64 不同吸附劑吸附八大混合100ppm Fe濃度比較圖 78
圖4-65 Adam’s–Bohart model單一重金屬砷1、10、100 mg/L 84
圖4-66 Adam’s–Bohart model單一重金屬鎘1、10、100 mg/L 84
圖4-67 Adam’s–Bohart model單一重金屬鉻1、10、100 mg/L 85
圖4-68 Adam’s–Bohart model單一重金屬銅1、10、100 mg/L 85
圖4-69 Adam’s–Bohart model單一重金屬汞1、10、100 mg/L 86
圖4-70 Adam’s–Bohart model單一重金屬鎳1、10、100 mg/L 86
圖4-71 Adam’s–Bohart model單一重金屬鉛1、10、100 mg/L 87
圖4-72 Adam’s–Bohart model單一重金屬鋅1、10、100 mg/L 87
圖4-73 Adam’s–Bohart model單一重金屬 雙酚A 1、10、100 mg/L 88
圖4-74 Thomas model單一重金屬砷1、10、100 mg/L 94
圖4-75 Thomas model單一重金屬鎘1、10、100 mg/L 94
圖4-76 Thomas model單一重金屬鉻1、10、100 mg/L 95
圖4-77 Thomas model單一重金屬銅1、10、100 mg/L 95
圖4-78 Thomas model單一重金屬汞1、10、100 mg/L 96
圖4-79 Thomas model單一重金屬鎳1、10、100 mg/L 96
圖4-80 Thomas model單一重金屬鉛1、10、100 mg/L 97
圖4-81 Thomas model單一重金屬鋅1、10、100 mg/L 97
圖4-82 Thomas model單一重金屬 雙酚A 1、10、100 mg/L 98
圖4-83 Yoon–Nelson model單一重金屬砷 1、10、100 mg/L 104
圖4-84 Yoon–Nelson model單一重金屬鎘1、10、100 mg/L 104
圖4-85 Yoon–Nelson model單一重金屬鉻1、10、100 mg/L 105
圖4-86 Yoon–Nelson model單一重金屬銅1、10、100 mg/L 105
圖4-87 Yoon–Nelson model單一重金屬汞 1、10、100 mg/L 106
圖4-88 Yoon–Nelson model單一重金屬鎳 1、10、100 mg/L 106
圖4-89 Yoon–Nelson model單一重金屬鉛 1、10、100 mg/L 107
圖4-90 Yoon–Nelson model單一重金鋅1、10、100 mg/L 107
圖4-91 Yoon–Nelson model單一重金屬 雙酚A 1、10、100 mg/L 108

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