臺灣博碩士論文加值系統

在各類飲用水水質及水源上，環保署及衛生署針對大腸桿菌訂定法規標準，而一般飲用水通常使用逆滲透（Reverse Osmosis）、臭氧及紫外線殺菌，其分別具有不同缺點。本研究利用電觸媒處理技術快速去除水中之大腸桿菌，並探討不同操作條件下之最佳可行性。電觸媒技術（Electrocatalyst）為目前新穎廢水處理技術之一，其利用一外加電場提供能量於觸媒材料，進而於觸媒材料上產生具有強氧化作用之氫氧自由基。此處理技術的優點包括易破壞細胞膜、能分解有機污染物及去除色度等，所以，本研究冀望能利用此技術達到水中滅菌的效果。
本試驗之處理水為自行配製含有大腸桿菌Escherichia coli（E.coli）的自來水，實驗初步試驗，陽極板材質選用觸媒材料Titanium dioxide（TiO2）、Ruthenium dioxide（RuO2）與石墨，陰極板則選用石墨，極板間距為7 cm，操作使用電壓梯度（14.3、21.4、28.6 V cm-1），處理時間為1分鐘。試驗結果顯示，觸媒材料TiO2的滅菌率比RuO2與石墨好，在28.6 V cm-1的電壓下滅菌率高達99%。因提高電壓梯度，能不斷產生具有強烈氧化作用之氫氧自由基（Hydroxyl radicals），可與微生物細胞中的物質反應，而破壞細胞再被分解成二氧化碳和水。
以最佳操作參數下，設計另一新多極式模組進行新試驗，陽極以TiO2為觸媒材料，陰極為石墨，極板間距為1 cm，探討使用批次式與連續式試驗，設置不同極板對數，於不同電壓（10、30、60 V）操作下，試驗最佳處理狀況為：在連續式操作電壓60 V試驗下，大腸桿菌群之去除效果不論極板數量操作下，1分鐘後即可明顯表現，滅菌率可達約100%，處理後的pH及EC並未受到影響，可以確認本模組實用性，及電觸媒技術於去除水中大腸桿菌之可行性。

Environmental Protection Department and Department of Health of regulations established Escherichia coli standards for various types of drinking water and water resources. People usually used reverse osmosis (RO), ozone and ultraviolet light to sterilize drinking water, which possessed different advantages and drawbacks. One of the most significant advantages is that electrocatalytic material under DC electricity will produce highly strong oxidation agents（i.e., hydroxyl radicals）. These oxidation agents can easily decompose the cell membrane, degrade organic pollutants and decrease color of wastewater. In this study, the electrocatalystic technology was applied to degrade Escherichia coli（E.coli）in the tap water and the effects of different operating conditions were evaluated.
The synthetic water samples with E.coli added were used in this research. Three types of materials such as graphite, Titanium dioxide（TiO2）, Ruthenium dioxide（RuO2）was served as the anode respectively and graphite was selected as the cathode for all tests. The electrode spacing is 7 cm and different voltage gradients（i.e., 14.3, 21.4, 28.6 V cm-1）was conducted, respectively, for one-minute treatment. Results showed that the sterilization rate (99%) of TiO2 catalyst materials better than that of RuO2 and graphite under voltage 28.6 V cm-1. Under such voltage gradient, the electrocatalytic system could effectively generate hydroxyl radicals（‧OH）to react and eventually destroy the cells of E.coli.
For practical application, a multiple module with TiO2 anode and graphite cathode was applied for further test. Both batch and continuous tests were conducted by using a different number of electrode plates and different electric field of 10、30 and 60 V, respectively. The best performance was the continuous mode with 60 V for 1 minute, which could remove 100% E.coli. The EC and pH maintained stably during and after the treatment. After all, this electrocatalytic module exhibits practicality and feasibility for removing E.coli in the tap water.

目錄
摘要 I
Abstract III
致謝 V
目錄 VI
表目錄 VII
圖目錄 IX
第一章 緒論 1
1-1 研究緣起 1
1-2 研究目的 4
第二章 文獻回顧 5
2-1 大腸桿菌之介紹 5
2-1-1 大腸桿菌簡介 5
2-1-2 微生物培養與分析之方法 9
2-2 電化學技術簡介 13
2-2-1 電觸媒技術簡介與應用 15
2-2-2 氫氧自由基生成與影響因子 20
2-2-3 觸媒材料之特性簡介 25
2-3 其他去除大腸桿菌技術與殺菌現況 38
2-4 餘氯簡介 42
第三章 試驗材料與方法 45
3-1 研究架構 46
3-2 試驗設備與方法 47
3-2-1 微生物前置實驗 49
3-2-2 電觸媒試驗之水中餘氯分析 51
3-2-3 電觸媒試驗之大腸桿菌群分析 53
3-3 試驗模組設備及方法 57
3-3-1 雙極式模組設備及方法 57
3-3-2 多極式模組設備及方法 60
第四章 結果與討論 63
4-1 雙極式模組試驗之成效 64
4-1-1 不同陽極種類對大腸桿菌滅菌效率之影響 64
4-1-2 不同陽極種類對系統電流之影響 66
4-1-3 不同陽極種類對系統pH及導電度之變化 67
4-1-4 不同電壓梯度對大腸桿菌滅菌效率之影響 68
4-1-5 不同電壓梯度對系統電流之影響 70
4-1-6 不同電壓梯度對系統pH及導電度之變化 71
4-2 多極式模組試驗之成效 72
4-2-1 水樣進流方式與電壓對大腸桿菌群滅菌效率與菌落數變化
之影響 72
4-2-2 水樣進流方式與電壓之電流變化趨勢 75
4-2-3 水樣進流方式與電壓下pH值變化趨勢 76
4-2-4 水樣進流方式與電壓下導電度變化趨勢 77
4-2-5 水樣進流方式與電壓下溫度變化趨勢 78
4-2-6 水樣進流方式與電壓之水中餘氯變化趨勢 79
4-2-7 極板對數與電壓對大腸桿菌滅菌效率與菌落數變化之影響 81
4-2-8 極板對數與電壓之電流變化趨勢 83
4-2-9 極板對數與電壓之pH變化趨勢 85
4-2-10 極板對數與電壓之導電度變化趨勢 86
4-2-11 極板對數與電壓之水樣溫度變化趨勢 87
4-2-12 極板對數與電壓之水中餘氯變化趨勢 89
4-3 電觸媒技術模組經濟效益之評估 91
第五章 結論與建議 93
5-1 雙極式模組與多極式模組之結論 93
5-1-1 電觸媒雙極式模組試驗之結論 94
5-1-2 電觸媒多極式模組試驗之結論 95
5-1-3 電觸媒技術操作成本估算結論 96
5-2 建議 97
第六章 參考文獻 98
中文文獻
英文文獻

表目錄

表2-1革蘭氏陽性菌與革蘭氏陰性菌之比較（1／2） 7
表2-1革蘭氏陽性菌與革蘭氏陰性菌之比較（2／2） 8
表2-2培養方法其使用材料、技巧性及保存性 10
表2-3濾膜法之優缺點 12
表2-4氫氧自由基反應機制 16
表2-5各種氧化物之標準氧化還原電位差 17
表2-6氫氧自由基生成與有機污染物降解方程式 20
表2-7各類半導體觸媒材料的能隙表 29
表2-8 p型半導體的種類 31
表2-9 n型半導體的種類 32
表2-10觸媒材料製備方法優缺點 33
表2-11 TiO2各類結晶之物理特性比較表 36
表2-12殺菌技術之優缺點（1／2） 40
表2-12殺菌技術之優缺點（2／2） 41
表2-13加氯水中反應方程式 43
表3-1研究儀器設備製造商及型號（1／2） 47
表3-1研究儀器設備製造商及型號（2／2） 48
表3-2研究儀器/材料名稱、製造商及型號/規格 ( 微生物實驗 ) 49
表3-3市售NB Broth每一公升之成分 50
表3-4市售LB Broth每一公升之成分 50
表3-5研究藥品名稱、製造商及純度 ( 餘氯 ) 52
表3-6市售LES Endo agar每一公升之成分（1／2） 54
表3-6市售LES Endo agar每一公升之成分（2／2） 55
表3-7研究藥品名稱、製造商及純度（大腸桿菌群分析） 55
表3-8研究儀器/材料名稱、製造商及型號/規格（大腸桿菌群分析） 56
表3-9電觸媒雙極式實驗之操作條件 58
表3-10電觸媒雙極式試驗設備製造商及型號 59
表3-11電觸媒多極式實驗之操作條件 61
表3-12電觸媒多極式設備製造商及型號 62
表4-1模組經濟效益電費統整表 92
 
圖目錄

圖2-1接種示意圖與劃線法 11
圖2-2菌種生長曲線示意圖 11
圖2-3電化學氧化污染物去除的途徑（直接和間接氧化） 14
圖2-4觸媒反應流程圖 15
圖2-5電阻係數對導體、半導體及絕緣體分類 25
圖2-6不同導體種類能帶示意圖 27
圖2-7 p型半導體結構圖 31
圖2-8 n型半導體結構圖 31
圖2-9銳鈦礦與金紅石之晶格結構 34
圖2-10二氧化鈦各種晶格分子結構圖 35
圖2-11二氧化釕之晶格結構 37
圖2-12不同二氧化釕表面方向各種晶格分子結構模型 37
圖2-13一般基本自來水處理流程 43
圖2-14加氯水中反應方程式 43
圖3-1研究架構圖 46
圖3-2電觸媒雙極式模場設備圖 57
圖3-3電觸媒雙極式模場圖 58
圖3-4電觸媒多極式模場設備圖 60
圖3-5電觸媒多極式模組之極板圖 61
圖4-1系統於不同陽極材料下大腸桿菌群去除率變化圖 65
圖4-2系統於不同陽極材料下電流變化圖 66
圖4-3系統於不同陽極材料下pH及導電度變化圖 67
圖4-4系統中不同電壓梯度對於大腸桿菌之滅菌率 69
圖4-5系統中不同電壓梯度對於電流變化圖 70
圖4-6系統中不同電壓梯度對於酸鹼值及導電度變化圖 71
圖4-7不同進流方式與電壓下之大腸桿菌群滅菌效率變化趨勢圖 74
圖4-8不同進流方式與電壓下之大腸桿菌菌落數變化趨勢圖 74
圖4-9不同進流方式與電壓下之系統電流變化趨勢圖 75
圖4-10不同進流方式與電壓下pH值之變化趨勢 76
圖4-11不同進流方式與電壓下導電度之變化趨勢 77
圖4-12不同進流方式與電壓下水樣溫度之變化趨勢 78
圖4-13不同進流方式與電壓下總餘氯量變化趨勢圖 80
圖4-14不同進流方式與電壓下自由有效餘氯量變化趨勢圖 80
圖4-15不同極板對數與電壓下大腸桿菌菌落數變化趨勢圖 82
圖4-16 不同極板對數與電壓下大腸桿菌群滅菌效率變化趨勢圖 82
圖4-17 不同極板對數與電壓下之電流變化趨勢趨勢圖 84
圖4-18 不同極板對數與電壓之pH值變化趨勢圖 85
圖4-19 不同極板對數與電壓之導電度變化趨勢圖 86
圖4-20 不同極板對數與電壓之水樣溫度變化趨勢圖 88
圖4-21 不同極板對數與電壓之總餘氯量變化趨勢圖 90
圖4-22 不同極板對數與電壓之自由有效餘氯量變化趨勢圖 90
 

英文文獻

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